...
const
   EngChar = ['A'..'Z', 'a'..'z'];
   RusChar = ['Ё', 'ё', 'А'..'Я', 'а'..'я'];
...
procedure TForm1.Button1Click(Sender: TObject);
var
  i, e, r: Integer;
begin
  e := 0;
  r := 0;
  // Не забывайте, что, в отличии от других массивов, нумерация в строках начинается с 1
  for i := 1 to Length (Edit1.Text) do begin
    if Edit1.Text [i] in EngChar then Inc (e);
    if Edit1.Text [i] in RusChar then Inc (r);
  end;
  Label1.Caption := 'Английских символов - ' + IntToStr (e);
  Label2.Caption := 'Русских символов - ' + IntToStr (r);
end;
...